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北京時間11月15日

武漢大學(xué)雷愛文教授團(tuán)隊

在國際頂刊Science上發(fā)表重磅成果

這也是126天內(nèi)

該團(tuán)隊發(fā)布的第三篇頂刊

繼首創(chuàng)開發(fā)了可編程波形交流電(pAC)合成技術(shù)刊發(fā)Science開發(fā)使用廉價氘源的高效氘標(biāo)記放方法刊發(fā)Nature后此次又展示了

催化氧化羰基化的最新研究

提出同步識別策略

為豐產(chǎn)雙金屬催化、相似屬性物種識別

等領(lǐng)域提供了新的思路

11月15日，Science（《科學(xué)》）在線發(fā)表了武漢大學(xué)高等研究院、化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院雷愛文教授課題組關(guān)于催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。

中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所博士生王錦輝、武漢大學(xué)高等研究院博士后王盛淳、山西大學(xué)分子科學(xué)研究所講師衛(wèi)智虹為論文的共同第一作者，中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所何林研究員、雷愛文為共同通訊作者。

1828年，人類首次從無機(jī)物合成有機(jī)物尿素，標(biāo)志有機(jī)化學(xué)誕生。脲類有機(jī)物憑借獨特結(jié)構(gòu)在醫(yī)藥、農(nóng)藥、材料科學(xué)以及高分子領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣泛的應(yīng)用價值。然而，盡管脲類化合物的應(yīng)用前景廣闊，但其合成過程卻面臨著諸多挑戰(zhàn)。傳統(tǒng)的合成方法通常依賴高危試劑，且需要多步復(fù)雜的反應(yīng)步驟，導(dǎo)致大量的污染物生成。為了尋求更為環(huán)保和高效的合成途徑，雷愛文與何林課題組聯(lián)手探索了一種電合成與熱合成串聯(lián)，把CO2還原成CO并實現(xiàn)高值轉(zhuǎn)化，從而精準(zhǔn)合成非對稱脲類化合物。

雷愛文課題組耕耘機(jī)理研究近二十載，該研究提出了同步精準(zhǔn)識別策略，結(jié)合不同胺與不同金屬的反應(yīng)性識別兩種胺的本征屬性，使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯(lián),解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區(qū)分的關(guān)鍵問題。課題組通過原位同步輻射技術(shù)及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級和二級胺之間的單電子轉(zhuǎn)移動力學(xué)，揭示了銅催化劑與二級胺之間的高效電子轉(zhuǎn)移，并通過位阻效應(yīng)發(fā)現(xiàn)了鈷催化劑與一級胺的匹配規(guī)律。因而，課題組成功實現(xiàn)了氧化羰基化中，在同一催化體系和時空尺度下，以高選擇性合成近40種非對稱脲類藥物衍生物，顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。

該工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目、國家重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金、甘肅省基礎(chǔ)創(chuàng)新團(tuán)隊、甘肅省重大科技項目、武漢市科學(xué)基金和武漢大學(xué)科研公共服務(wù)平臺和上海光源的支持。

據(jù)悉，該工作是雷愛文課題組自2024年7月發(fā)表Science，8月發(fā)表Nature以來的第三篇電合成新技術(shù)的新成果。

論文鏈接：

https耕耘數(shù)十載

厚積薄發(fā)，盡顯科技偉力

雷愛文教授團(tuán)隊的研究成果

凝聚著科技創(chuàng)新的偉大精神

為脲類化合物合成綠色化開辟新道路

也為未來科技發(fā)展提供了智力支撐

鏗鏘前行，逐夢不息

懷揣求實之夢，鑄就開拓之魂

武大人在科學(xué)長卷上勾勒理想

書寫璀璨的科研篇章

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